宫殿的剩余材料营建新的宫殿他的建议得到嘉靖帝的赞同。后来由他主持建造成万寿宫嘉靖搬了进去。徐阶因此加封少师兼支尚书俸。而严嵩渐渐被皇帝冷落。嘉靖四十一年(1562年)邹应龙告严嵩父子皇帝下令逮捕严世蕃勒令严嵩退休徐阶则取代严嵩为辅。
严嵩被勒令退休后徐阶亲自到严嵩家去安慰。他的行为使严嵩十分感动甚至叩头致谢。严世蕃也乞求徐阶替他们在皇上面前说情徐阶满口答应。徐阶回到家里后他的儿子徐番迷惑不解地问：“你受了严家父子那么多年的气现在总算到了出气的时候了你怎么这样对待他们？”徐佯装生气骂徐番说：“没有严家就没有我的今天现在严家有难我恩将仇报会被人耻笑的!”严嵩派人探听到这一情况信以为真严世蕃也说：“徐老对我们没有坏心。”其实徐阶这样做是因为他看出皇上对严嵩还存有眷恋而皇上又是个反复无常的人严嵩的爪牙还在四处活动时机还不成熟。后来嘉靖帝果然后悔想重新召回严嵩在徐阶的力劝下才打消了这个念头。
徐阶继任辅之后大力革除严嵩弊政十分注重选拔他先后举荐高拱﹑张居正等人进入内阁。他十分爱惜人才大力营救因上疏指责皇帝过失而被定死罪的户部主事海瑞。他还十分勤政凡是皇上交给的任务即使一夜不睡也要准时完成因此他更得嘉靖的赏识。同时他还经常劝说皇帝停止动辄捕杀边镇大臣的做法缇骑因此省减诏狱渐少。后来因为指挥明军抵挡蒙古骑兵南下有功升为建极殿大学士。
嘉靖帝朱厚熜死后徐阶起草遗诏将大礼议中因反对嘉靖帝而获罪的大臣全部平反存者招用死者优恤。诏书颁布的那天许多大臣感激涕零。徐阶执政期间还减轻百姓负担清理盐税。景王死后他上奏将景王霸占的陂田数万顷给了百姓使老百姓欢欣鼓舞奔走相告。他还废除朝中的许多浪费项目尤其是皇帝信奉道教的开支。他的做法得到朝中上下的拥护人们称他为“名相”。
由于穆宗行为荒诞不经徐阶经常劝阻他所以穆宗十分讨厌他。徐阶也很失望于是上疏请求退休。正好给事中张齐因为私人恩怨弹劾他。于是穆宗乘机允许他退休回家。朝中百官纷纷上奏章请求留下徐阶但是穆宗说什么也不同意。
徐阶退休回家后纵容自己的子弟横行乡里大量购置田产徐家占地多达二十四万亩加上他的子弟、家奴为非作歹致使告他的状纸堆积如山。应天巡抚海瑞、兵宪蔡国熙秉公办案惩治了他的家人于是徐阶用三万两黄金贿赂给事戴凤翔又通过张居正命令给事陈三谟罢免了海瑞和蔡国熙可谓一手遮天。所以当时人称他：“家居之罢相能逐朝廷之风宪”有人因此把他称为“权奸”。
万历十年(13年)徐阶8o岁高龄皇帝专程派人前去慰问并赐玺书、金币。第二年徐阶病死。赠太师谥文贞著有《世经堂集》。
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